共價(jià)金剛石-石墨材料集合了金剛石和石墨的性質(zhì)優(yōu)勢(shì)，能夠?qū)崿F(xiàn)超硬、極韌、導(dǎo)電等優(yōu)越性能組合，在超硬和電子器件領(lǐng)域具有研究和發(fā)展價(jià)值。目前，由于金剛石-石墨共價(jià)界面能高，主要通過高溫高壓方法活化碳原子以實(shí)現(xiàn)該材料的構(gòu)筑。等離子體化學(xué)氣相沉積（CVD）是金剛石面向功能應(yīng)用的主要發(fā)展方向。借助CVD技術(shù)構(gòu)筑共價(jià)金剛石-石墨材料，探索金剛石和石墨兩相界面的新奇物性受到研究人員的關(guān)注。

       中國科學(xué)院金屬研究所沈陽材料科學(xué)國家研究中心研究員黃楠團(tuán)隊(duì)與國外學(xué)者合作，利用等離子體CVD技術(shù)制備了共價(jià)金剛石-石墨材料，并基于該材料開展了限域雙電層電容和高效電催化研究。近日，該團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步揭示了等離子體CVD構(gòu)筑共價(jià)金剛石-石墨材料的生長(zhǎng)機(jī)理。數(shù)值仿真結(jié)果表明，設(shè)計(jì)的限域陶瓷樣品臺(tái)促使等離子體電子密度增加至1.46×1017 m-3，為原來的2.7倍，為活化碳原子并以石墨形式與金剛石共價(jià)連接提供能量。透射電子顯微鏡表明金剛石()面和石墨(0001)面以3:2和2:2的對(duì)應(yīng)關(guān)系共價(jià)連接，與高溫高壓方法構(gòu)筑的共價(jià)金剛石-石墨界面不同。電子能量損失譜闡明，界面處石墨中電子密度增加，界面具有sp2/sp3碳混合雜化特征，表明金剛石和石墨在共價(jià)鍵界面上擁有強(qiáng)相互作用。第一性原理計(jì)算揭示強(qiáng)相互作用界面誘使電子從金剛石相向石墨相轉(zhuǎn)移，進(jìn)而調(diào)變了界面碳的電子性質(zhì)，引發(fā)石墨在Fermi能級(jí)附近的態(tài)密度異常增加；在金剛石的導(dǎo)帶底引入局域能級(jí)，致使共價(jià)金剛石-石墨材料陰極發(fā)光特征峰比氫終端金剛石材料藍(lán)移430 meV。該研究拓展了關(guān)于調(diào)制金剛石電子性質(zhì)的認(rèn)識(shí)，為開發(fā)先進(jìn)金剛石電子器件提供了基礎(chǔ)參考。

       相關(guān)成果以Covalently-bonded diaphite nanoplatelet with engineered electronic properties of diamond為題，發(fā)表在《先進(jìn)功能材料》（Advanced Functional Materials）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金等的資助。